層狀材料中↘電荷密度波示意圖
近期,上海交通大學張傑院士和向導教授領導的課題組與上海科技大學、清華大學、中科院物理所及加州大學伯克利分》校和Ψ 洛杉磯分校的研究人員合作,利用在基金委國家重大科研儀器研制項目資助下自主研發的兆伏特▃超快電子衍射系統,在原子尺度實時觀察到電荷密度波材料1T-TiSe2在光激發下由三維有序的原子分布轉換為三維無序但是二維有序的∑現象,該工作以“Light-induced dimension crossover dictated by excitonic correlations”為題近「期發表在《Nature Communications》。
1T-TiSe2超快電子衍射實驗布局圖
盡管過去人們已經在大量的材料中發現了電荷密度波的轉變現←象,但是本研究中選擇的1T-TiSe2是目前唯『一在發生電荷密度波轉變時也伴隨著激子絕緣體形成的材料。當1T-TiSe2 的溫度降至╲200 K以下時,其中的電子和空穴形成的激子(exciton)會發生類似於波︽色-愛因斯坦凝∞聚的相變。由於這個相變同時伴〓隨著2×2×2的三維電荷密度波的形∩成,因此過去關於該材料中的三維電荷密度波的』形成主要源於電子-聲子耦合作用還是◣源於激子凝聚一直存在著持續的爭議。
光激發後觀察到代表二維電荷密度波序的漫╲散射信號
為了探究該材料中的三維電☉荷密度波長程有序的形成過∏程,實驗中用超短電子束測量1T-TiSe2在激光→激發後不同時刻下的衍射斑,並發現在相變過程中對㊣ 應三維2×2×2結構的超晶格峰消失的同時,總是伴隨著★新的代表二維2×2結構的漫散射信號的出現。實驗中所用到的兆△伏特相對論能量級電子有更低的多次散射背景信號,這使得〓極其微弱的漫散射信號被成功測量。實驗結果令人意外的地方在於與絕大多數情況下∏激光的作用總是“融化”一ζ 種有序態不同,該實驗中激光在“融化”原有的三維電荷密度序的同時卻產生了新的二維電荷密度波序,也即產生了三維到二維的◇維度轉換。同↓時在進一步的實驗中還發現二維電荷密度波序的形成▓存在閾值,該閾值與過去其它實驗中測得的激子在光激發後被破壞的閾值十分接近。實驗結果證明激子的破壞與①2×2的二維電荷密※度波的形成有著直接的關系,即在該材料中是激子的作用使得層間的原子獲得相位的相幹性並促進了層內的二維電荷密度波序轉變成▅層間的2×2×2三維電荷密度波序,為一個長期的爭論提供了確定性答案;同時類似該可逆的超快相變的調控在將來也有望應用於研發新一代的①更快的存儲和計算器件。
本工作主要由國家重點研發計劃(No. 2021YFA1400202),國家自然科學基金(No. 11925505, 12005132, 11504232 and 11721091)和上海市科委重大項目 (No. 16DZ2260200) 資助,上海交通大學博士生程運與加州⌒ 大學伯克利分校的Miller Fellow Alfred Zong博士為文章共同第一作者。
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